リリ・ウィリアムズは、コミックスでトニー・スターク/アイアンマンの継承者とされる若き天才発明家。3歳で初の発明に成功し、現在はマサチューセッツ工科大学(MIT)に在学中。生まれもった頭脳と型にはまらない思考で自作のガジェットやスーツを開発してきた超天才だ。
早見は「前作でのアフレコは、記憶に残る濃密な経験でした。再びリリとして参加できるのが本当に嬉しいです」と喜びを語る。また、リリについて「天才少女でありながら、彼女の明るさや芯の強さが魅力的。感情表現がストレートで素直なのも好きですね」と評している。
一方、リリの才能を見込んで“面接”と称する試練を与え、謎の組織に誘う男パーカー役には、木村良平が抜てきされた。木村は「MCU作品初参加で興奮しています」と喜びつつ、「リリの才覚や頑なな意思にはひかれました。簡単には流されず、自ら流れを変える力を持っている」と魅力を分析する。
さらに、“技術倫理コンサル”のジョー役を務めるのは野島裕史。野島は「久々のMCU参加ですが、アイアンマンからアイアンハートへの流れに運命を感じます。ジョーも人間味があり、自分に重なる部分が多いです」とコメント。彼は以前ハワード・スターク役を演じた経験もあり、待望の復帰となる。
また、リリの相棒AI「ナタリー」の声には金子睦(『エターナルズ』スプライト役)が起用された。金子は「MCU作品にまた参加できるとは思っていませんでした。マネージャーから連絡が来た瞬間、電車の中でガッツポーズしました(笑)」と喜びを語る。ナタリーは、リリに時に優しく、時に厳しく接しながら、実は驚くべき“秘密”を秘めた革新的なAIとして登場する。